A Demonstration test to separate minor actinides in high-level liquid waste by -hexaoctyl nitrilotriacetamide (HONTA) using mixer-settler extractors in a hot cell

伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 津幡 靖宏

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 31(1), p.1 - 11, 2024/00

https://doi.org/10.15261/serdj.31.1

ホットセル内のミキサセトラ抽出器を用いた-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)によるマイナーアクチノイド(MA; Am及びCm)分離の実証試験を実施した。フィード液としてMA及び希土類(RE; Y, La, Nd及びEu)を含有した高レベル廃液を用いた。ノルマルドデカンで0.05mol/dmに希釈したHONTAを有機相として供給し、一部の有機相は再生せずに再利用した。HONTAはMAを効果的に抽出する一方、REはあまり抽出しなかった。Y, La, Nd及びEuのREフラクションへの移行率はそれぞれ 99.9%、99.2%、61.8%及び81.4%となった。MAフラクションへのAm及びCmの移行率はそれぞれ86.8%及び74.7%であり、累積40時間の試験によって有意量(0.12g)のMAを同フラクションに回収した。

Assessment of ambient dose equivalent rate distribution patterns in a forested-rugged terrain using field-measured and modeled dose equivalent rates

休石 美佐*; Masoudi, P.*; 西村 拓*; 越智 康太郎; Ye, X.*; Aldstadt, J.*; Komissarov, M.*

Radiation Measurements, 168, p.106978_1 - 106978_16, 2023/11

https://doi.org/10.1016/j.radmeas.2023.106978

本研究では、福島県の森林内の落葉及び常緑樹の直下で、可搬型及びバックパック式シンチレーション検出器を用いて空間線量率分布を調査した。地形の特徴が空間線量率に及ぼす影響を評価するために、5つの地形パラメータに対して、多変量適応回帰スプライン(MARS)による検討を行った。森林内の空間線量率分布は不均一であり、時間の経過と共に、空間線量率が1Sv/h以上変動していた。これは、地面の湿潤度などのパラメータが影響していることが示唆された。全てのパラメータに対するMARSモデルの決定係数(R)は、0.54又はそれ以上であった。空間線量率と土壌汚染レベルに対する地形の影響が一致しているかどうかを議論するために、現場で測定された空間線量率と土壌中放射性セシウムの深度分布から推定された空間線量率を比較した。土壌試料から推定される空間線量率は、ほとんどが現場での測定値の範囲内であった。

Foam flotation of clay particles using a bifunctional amine surfactant

Micheau, C.; 上田 祐生; 元川 竜平; Bauduin, P.*; Girard, L.*; Diat, O.*

Langmuir, 39(31), p.10965 - 10977, 2023/07

https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.3c01213

Understanding clay flotation mechanisms has become a major concern because of the increasing level of environmental contamination of soil and ground water by heavy metals and radionuclides. Clays are often used as sorbents for extracting metals in indirect flotation processes but can function simultaneously as defoamers. However, how foam generation and stability depend on the molecular interactions between the clays and surfactant is still controversial. In the present study, an amine polyethoxylated surfactant was used as a bifunctional surfactant that collected clay particles and acted as a foaming agent in the flotation process. The pH conditions strongly affected the surfactant physicochemical properties, allowing the clay extraction efficiency to be tuned. The interfacial recovery factor of the clays almost reached 100 percent under acidic (pH lower than 6) and neutral (pH 6-10) conditions, whereas it was negative under alkaline conditions (pH higher than 10), contrary to expectations. To elucidate the mechanisms involved in the particle flotation process for each of the pH conditions, the bulk and foam phases were analyzed. The effects of electrostatic interactions between the solutes and multiscale structure on the clay extraction behavior were investigated by electrophoretic measurements, dynamic light scattering, small-angle neutron scattering, and image analysis. Based on these results, three flotation processes were found depending on pH range: surfactant foam fractionation at pH higher than 10; clay particle foam flotation at pH 6-10; and particle froth flotation at pH lower than 6.

Magnetic ground state of YbCoZn probed by muon spin relaxation

髭本 亘; 佐藤 一彦*; 伊藤 孝; 大石 一城*; 才賀 裕太*; 小坂 昌史*; 松林 和幸*; 上床 美也*

Journal of Physics; Conference Series, 2462, p.012039_1 - 012039_5, 2023/03

https://doi.org/10.1088/1742-6596/2462/1/012039

立方晶構造を持つYbCoZnは極めて大きい電子比熱係数を持つことが知られ、またその基底状態は量子臨界点の近傍に位置するものと考えられている。実際に1-2GPaの圧力をかけると長距離磁気秩序状態が確認されている。我々はこの物質の常圧での磁気的基底状態を確認するためにミュオンスピン緩和測定を行った。その結果小さな磁気モーメントが作る揺らいだ磁場が観測された。

Machine learning potentials of kaolinite based on the potential energy surfaces of GGA and meta-GGA density functional theory

小林 恵太; 山口 瑛子; 奥村 雅彦

Applied Clay Science, 228, p.106596_1 - 106596_11, 2022/10

https://doi.org/10.1016/j.clay.2022.106596

粘土鉱物の一種であるカオリナイトの機械学習ポテンシャルを構築し、分子動力学法シミュレーションを実施することにより、カオリナイトの各種物性値を評価し、実験結果と比較した。その結果、原子構造や機械的特性を非常に良い精度で実験結果を再現することが確認された。さらに、構築した機械学習ポテンシャルを用いた分子動力学方シミュレーションで振動状態密度を評価したところ、古典分子動力学法や第一原理計算手法等の既存のシミュレーション手法では再現できなかった中性子非弾性散乱実験の結果をよく再現することがわかった。

研究施設等廃棄物のトレンチ処分施設における覆土の設計検討

小川 理那; 仲田 久和; 菅谷 敏克; 坂井 章浩

JAEA-Technology 2022-010, 54 Pages, 2022/07

JAEA-Technology-2022-010.pdf:11.07MB

日本原子力研究開発機構では、研究施設等廃棄物の処分方法の一つとして、トレンチ埋設処分を検討している。トレンチ埋設処分は、「核原料物質、核燃料物質及び原子炉の規制に関する法律」が適用され、特に、埋設施設の設計については、「第二種廃棄物埋設施設の位置、構造及び設備の基準に関する規則」が適用される。この規則は、令和元年に改正され、トレンチ埋設施設には、施設中への雨水及び地下水の浸入を十分に抑制させる設計を取り入れることが新たな要求事項として追加された。そこで、本報告では、現在計画しているトレンチ埋設施設に追加された規則の要求事項を適応させた設計の検討を行うこととした。検討中のトレンチ埋設施設は、地下水位より浅い位置に設置することを想定している。そのため、施設中に浸入する水は、主に雨水由来のものであると考えられることから、トレンチ埋設施設の表面にある覆土の設計について検討を行うこととした。本報告では、日本原子力研究開発機構が検討しているトレンチ埋設施設のうち、安定型トレンチ埋設施設の覆土設計について検討した。検討方法としては、覆土に用いる材料や施工方法により設計条件の変更が可能である透水係数及び厚さについてパラメータスタディを実施し、各条件における廃棄体層へ浸入する水の流速を評価した。各条件における流速の結果を比較し、より効率的に雨水の浸入を抑制する覆土の設計条件を評価することとした。解析の結果、粘土層及び排水層の厚さや透水係数の値の組み合わせ毎に覆土の遮水性能を把握することができた。将来、実施するトレンチ施設の基本設計においては、安全評価上有効な遮水性能に加え、その他の課題や施工費の検討も実施した上で合理的な覆土の仕様を決定する予定である。

Validation study of ambient dose equivalent conversion coefficients for radiocaesium distributed in the ground; Lessons from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station accident

越智 康太郎; 舟木 泰智; 吉村 和也; 飯本 武志*; 松田 規宏; 眞田 幸尚

Radiation and Environmental Biophysics, 61(1), p.147 - 159, 2022/03

https://doi.org/10.1007/s00411-022-00969-3

The ambient dose equivalent conversion coefficient (ADC) for converting from the radionuclide inventory to the ambient dose equivalent rate (ambient dose rate) is used to estimate exposure doses. We have collected actual data, ambient dose rate at 1 m above the ground level and vertical distribution of radiocesium in the soil sample, around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS). The actual data during FY2011-FY2019 is used for confirming the validity of ADC. The ADC assuming the vertical distribution of radioceisum were calculated with relaxation mass depth. Good correlation was found between the calculated inventory by the ambient dose rate and ADC in this study and actual radiocesium inventory. Therefore, the ADC in this study sufficiently reflected the actual deposition status of radiocesium on the ground surface after the FDNPP accident.

マイナーアクチノイドおよび希土類元素の分離メカニズム解明に向けた密度汎関数研究

金子 政志

日本原子力学会誌ATOMO, 64(1), p.30 - 34, 2022/01

https://doi.org/10.3327/jaesjb.64.1_30

マイナーアクチノイドと希土類元素の分離は、高レベル放射性廃液の群分離プロセス開発において肝となる技術である。本稿では密度汎関数法という計算科学手法を用いて、溶媒抽出法によるマイナーアクチノイドと希土類元素の分離性能の再現や、その分離メカニズム解明に向けてアプローチした結果について解説する。

Mutual separation of Ln and An using TODGA and DTBA with high organic acid concentrations

佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 40(6), p.620 - 640, 2022/00

https://doi.org/10.1080/07366299.2021.2024650

イオン半径の酷似する3価Ln, An分離は今でも挑戦的な研究である。ここでは、TODGAとDTBA(ジエチレントリアミントリ酢酸ジアミド)を使っての相互分離を検討した。過去の結果から我々はより安定な分離条件設定と高い分離性能を得ることを目的とした。希硝酸、DTBA濃度とpH緩衝液の乳酸を使ってpH条件を安定化した。その結果、有機相には97.1% Ndと1.59% Amを、及び水相には98.4% Amと2.95%のNdを分離回収できることを確認した。

Transfer behavior of cesium adsorbed on clay minerals in aqueous solution

岡本 芳浩; 大杉 武史; 塩飽 秀啓; 赤堀 光雄*

Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.285 - 294, 2021/10

水溶液中におけるいくつかの粘土鉱物に吸着されたセシウムの移行挙動をセシウム元素K吸収端XAFS(X線吸収微細構造)分析により調べた。分析対象とした試料は、セシウムを吸着させた粘土鉱物を水中において、別の純粋な粘土鉱物と混合することによって調製した。それを乾燥した混合粉末のXAFS分析結果を、混合前に得られた結果と比較した。これらのXAFS分析から、イライト,カオリナイト,バーミキュライトの3種類の粘土鉱物が認められ、水中のセシウムが、カオリナイトからイライトとバーミキュライトへ、さらにイライトからバーミキュライトへと移行することが確認された。これらの結果から、セシウムは最終的にバーミキュライトに移行して蓄積すると結論付けられる。